近日，我院新能源科学工程与交叉研究中心在电催化制氢领域取得新进展，相关成果以“Dynamic coordination engineering of 2D PhenPtCl2nanosheets for superior hydrogen evolution”为题，在国际顶级期刊Nature Communications发表研究论文。郑州大学化工学院为第一单位，我院邵功磊研究员为论文第一作者，并与华东理工大学戴升教授、温州大学许杰教授和我院周震教授同为通讯作者。
电催化析氢反应(HER)作为一个重要的电化学过程，对绿色制氢和燃料电池技术发展具有深远的影响。但在理解电催化剂结构与性能之间的复杂关系方面仍然存在挑战。特别是，在HER过程中的动态结构演变对电催化效率和稳定性的影响尚不清楚，动态了解准确的结构-性质关系是研究催化机理的最终目标。针对以上挑战，研究团队以二维PhenPtCl2纳米片为模板，研究二维PhenPtCl2纳米片的合成、电催化HER性能和催化机理。其中，二维PhenPtCl2纳米片是由PhenPtCl2分子缩合而成的分子晶体，具有不对称配位Pt与两个Cl离子和菲罗啉(Phen)形成双齿配体结构。先进的低剂量差分相位衬度扫描透射电子显微镜(iDPC-STEM)和X射线吸收光谱(XAS)技术揭示了具有两个Pt-N键和两个Pt-Cl键的二维PhenPtCl2纳米片的晶体结构。这种具有Phen-Pt-Cl2配位结构的二维晶体在整个pH范围内都表现出优异的HER性能。通过原位Raman和原位XPS深入分析二维PhenPtCl2纳米片的Pt活性位点在电催化过程中动态配位演化，从Phen-Pt-Cl2到Phen-Pt-Cl，最后到Phen-Pt。PhenPt中间体起核心电催化作用，与电解质中的Cl-离子动态配位。Phen-Pt中的双配位Pt提供了更多的空间和电子，有利于H+的吸附和H2的生成与析出。该研究揭示了纳米片复杂的配位化学和结构适应性，为高效、可调的电催化剂在能量转换和存储方面的应用提供了广阔的前景。
图1.二维PhenPtCl2晶体的合成、结构分析以及电催化HER过程中活性位点原位分析。
目前，该中心在电催化剂的活性位点设计上取得系列进展，研究成果先后在Nature Communications、J. Am. Chem. Soc.、Carbon Energy和SusMat等顶级期刊发表，上述研究得到了国家自然科学基金、博士后面上项目及河南省高校重点科研项目等资助。
原文详情：Gonglei Shao*, Changfei Jing, Zhinan Ma, Yuanyuan Li, Weiqi Dang, Dong Guo, Manman Wu, Song Liu, Xu Zhang, Kun He, Yifei Yuan, Jun Luo,Sheng Dai*,Jie Xu*, Zhen Zhou*, Dynamic coordination engineering of 2D PhenPtCl2nanosheets for superior hydrogen evolution.Nat. Commun. 2024, 15, 385.
