近日，郑州大学材料科学与工程学院在锂硫电池领域取得重要进展。有机金属大环分子凭借高催化活性、高稳定性、结构明确且可调控等优势，是理想的锂硫催化材料之一。但如何通过调控有机金属大环分子结构，建立中心金属电子结构与锂硫催化性能的构效关系，一直是领域内亟待突破的研究难点。传统的周环取代基策略受到长程效应的限制，而且通常伴随复杂的分子异构现象；轴向配体极大地减弱了轨道能量的匹配度，削弱了金属－中间体杂化程度，严重制约锂硫电池性能提升。
针对上述问题，作者通过原子编辑策略设计了一系列Ni−NxCy（x + y = 4）结构的有机金属大环分子。精准编辑中心金属的第一壳层原子（N/C），打破其平面结构，调控有机金属分子的催化活性、反应选择性与结构稳定性。通过增强中心金属与硫物种之间的耦合作用，大幅加速锂硫电池氧化还原反应动力学，提升锂硫电池的电化学性能。该工作厘清了有机金属分子的结构－活性关联机制，为锂硫电池催化材料的精准设计提供了科学依据。
该研究成果以“Atomic Editing of the First‐Shell to Modulate the d‐Electron State of Transition Metal Sites for Accelerated Redox Kinetics in Lithium−Sulfur Batteries”为题，发表在国际顶级材料期刊《Advanced Materials》上。郑州大学材料科学与工程学院为该成果的第一通讯单位，我院2023级硕士研究生赵彦为本文的第一作者，曲干副教授为通讯作者。该研究得到国家自然科学基金、河南省科学基金、博士后科学基金等项目的大力支持。
文章链接：https://doi.org/10.1002/adma.74394
