近日，硕士研究生赵伟在连续化微/纳多层高分子薄膜加工过程层间界面扩散与拓扑受限机制及介电/压电性能调控方面取得进展，相关成果以题为“Roles of interlayer diffusion and confinements in manipulating microstructural evolutions in multilayer assembled polyvinylidene fluoride/poly(methyl methacrylate) films for tunable dielectric and piezoelectric performances”为题，发表在高分子材料领域重要学术期刊《ACS Applied Polymer Materials》（IF=4.089），中心教师陆波为通讯作者。

近年来，多层高分子薄膜因其质轻、性能可调控等多种优点备受关注，特别是作为多层电介质材料容易表现出特殊的电学特性和优异的柔韧性而备受柔性电子等新兴领域青睐。传统基于小分子层层自组装或溶液旋涂成膜等制备多层高分子薄膜的手段通常局限于小规模试验且无法实现绿色、连续化生产，因此发展绿色连续化的多层高分子薄膜加工工艺成为规模化生产的必然趋势。高分子熔融共挤出加工技术能够将两种或两种以上的树脂直接熔融组装成厚度在微纳米尺度的多层结构复合材料制品，为连续化大规模生产多层高分子薄膜电介质材料提供了良好的思路。然而，不同高分子之间存在热力学不相容性和流变性能不对称性等特点，在实际加工环境的复杂力-热场中常常引起层流不稳定，破坏层结构规整性，导致制品力学强度劣化、电学性能降低等问题。如何从材料层间界面调控入手，提升层间相容性并平衡层间黏弹性，进而构筑稳定有序的微纳层结构并优化制品性能，是该领域的关键问题。

针对上述问题，我中心研究人员基于聚偏氟乙烯（PVDF）/聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）这一模型相容性聚合物体系，通过在多层高分子熔融共挤加工过程中原位控制层间界面分子链扩散这一策略，实现了微纳多层薄膜宏微观结构以及其介电/压电性能的有效调控。研究人员结合实验、数值模拟、分子流变学理论计算等手段，系统揭示了真实加工外场中不同层间界面高分子链扩散和拓扑限制对层间结构和层内分子聚集态结构演变以及介电/压电性能的影响机制。研究发现：层间熵势驱动的界面分子链扩散作用能够弱化层间黏弹性差异，有效避免了层流不稳定现象，实现了对层间结构规整性的精细调控；同时，膜层厚度降低和刚性分子链引入带来的几何空间限制和分子拓扑限制显著影响层内聚偏氟乙烯分子驰豫、分子取向和电活性b晶相演变。通过耦合加工外场调控以上物理过程实现了对该全树脂基多层薄膜介电储存和压电输出性能的优化，介电常数可达30，介电损耗低至0.05，同时在外力刺激下（20 N@3 Hz）薄膜压电输出电压可达7.4 V，电流0.7 mA。该工作提出的基于薄膜层间界面调控手段构筑稳定有序的微观层结构、优化制品性能的原则和策略，不仅有利于微纳多层高分子薄膜加工工艺优化，而且能够为工业化大规模制备柔性多层薄膜电容器、压电式压力传感、能量采集与转换等薄膜器件提供新思路。。

该研究工作得到了国家重点研发计划（2019YFA0706801）、中国博士后科学基金（2019M650174）、国家“111”计划（D18023）的资助。

论文信息：Zhao, W.; Zhang, M.; Zhang, H.; Shen, J.; Lu, B.; Dong, B.; Liu, C.; Maazouz, A.; Lamnawar, K. Roles of Interlayer Diffusion and Confinements in Manipulating Microstructural Evolutions in Multilayer Assembled Polyvinylidene Fluoride/Poly(methyl methacrylate) Films for Tunable Dielectric and Piezoelectric Performances, ACS Applied Polymer Materials 2021, 3, 3843-3854. https://doi.org/10.1021/acsapm.1c00424