近日,我实验室在新型铜基卤化物白光LED研究方面取得重要进展,相关成果以郑州大学为第一单位发表于国际权威期刊《Advanced Materials》(影响因子:27.398)上,(High Color-Rendering Index and Stable White Light-Emitting Diodes by Assembling Two Broadband Emissive Self-Trapped Excitons,Advanced Materials, 2020, DOI:10.1002/adma.202001367),并被选为该期的杂志封面(Inside Front Cover)。该论文第一作者为我实验室2019级博士研究生马壮壮,通讯作者为史志锋副教授、单崇新教授以及吉林大学张立军教授。
在全球能源危机、环保要求不断提高的情况下,发展绿色无毒、低能耗、高光效、长寿命、微型化的白光发光二极管(WLED)无疑具有重要的科学意义和实用价值。目前,制备WLED的方法有很多,其中最常见的策略是采用蓝色LED激发钇铝石榴石荧光粉,从而产生复合白光。但是,该方法制备的WLED显色指数(CRI)偏低,无法满足高端照明及显示的应用需求,而且荧光粉中含有较为昂贵的战略稀土元素。目前已有报道指出,通过混合多种不同颜色的发光体可以有效解决器件CRI过低的难题,该策略已在传统有机聚合物、镉基量子点和钙钛矿量子点WLED中得到证实。然而,在面向实际应用时,多组分策略制备WLED仍然存在明显的局限性。例如,以特定比例混合不同颜色的发射体会增加器件制备难度及成本;光子的自吸收效应将引起器件的效率损失,WLED的显色性会随着运行时间而发生显著变化等。
为了克服以上困难,研究团队提出采用具有宽带发光特征的两种铜卤化物组合的策略,来制备高CRI且可稳定工作的WLED。通过第一性原理计算,作者首先分析了两种材料的相稳定性及相共存特征,并通过一步反溶剂技术成功制备出覆盖整个可见光光谱的CsCu2I3@Cs3Cu2I5复合发射体,其荧光量子产率超过50%,且可冷暖白光可调。通过变温荧光光谱、瞬态吸收光谱和第一性原理计算,作者证实了CsCu2I3和Cs3Cu2I5两种材料的自限域态激子复合发光行为。由于两种材料在发光谱上表现为较宽的谱带和较大的斯托克斯位移,这有效避免了CsCu2I3@Cs3Cu2I5复合体对光子的自吸收效应,对改善WLED的光提取效率是有利的。此外,该CsCu2I3@Cs3Cu2I5复合体展现出优良的抗热、紫外光和水/氧稳定性,明显优于其它的金属卤化物半导体。通过设计合理的器件结构,将CsCu2I3@Cs3Cu2I5白光复合体作为发光层,研究团队成功制备出一系列冷暖白光可调的电注入WLED,其CRI高达91.6。而且,由于CsCu2I3和Cs3Cu2I5两种材料优良的稳定性,所制备的WLED可在直流驱动、大气环境下连续工作,器件工作寿命为238.5分钟。上述研究成果为低成本、高CRI、稳定的WLED设计与制备提供了新的思路。
该工作得到了国家自然科学基金、河南省高层次人才特殊支持计划、河南省高校科技创新人才支持计划以及郑州大学物理学科推进计划等项目的支持。
文献链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202001367