近日,实验室在铟基量子点优化合成及白光LED应用方面取得积极进展。相关成果以“Room-temperature synthesis of blue-emissive zero-dimensional cesium indium halide quantum dots for temperature-stable down-conversion white light-emitting diodes with a half-lifetime of 186 h”为题发表于国际学术期刊《Materials Horizons》上。该论文第一作者为2020级博士研究生张飞,通讯作者为史志锋教授和陈旭副教授。
白光LED具有低功耗、发光效率高、使用寿命长、体积小等优点,被认为是取代传统白炽灯和荧光灯的新一代照明技术。近年来,金属卤化物钙钛矿量子点材料因其制备工艺简单、荧光量子产率高、发光波长可调以及发光纯度高等优点在显示和照明领域备受关注。然而,已报道的钙钛矿量子点材料及器件大多是基于传统的铅基卤化物体系,铅毒性以及材料本身的不稳定性严重阻碍了未来的实际应用。因此,从应用的角度考虑,探索具有优异光电特性和高环境稳定性的无铅钙钛矿材料是解决上述问题的关键。在之前的工作中(Nano Today,2021,DOI:10.1016/j.nantod.2021.101153),研究人员采用六配位的In3+替代卤化物钙钛矿中的Pb2+,通过改良的热注射法成功合成出具有中空结构的Cs3InBr6纳米晶。然而,受合成条件的限制,所制备的中空Cs3InBr6纳米晶具有较大的尺寸(超过20 nm),并且容易在溶液中发生团聚。此外,中空的Cs3InBr6纳米晶具有更多的Br空位缺陷,导致材料具有较低的荧光量子产率。
图1:Cs3InX6量子点的室温合成、光学特性及白光LED应用展示
鉴于此,实验室研究人员通过改良的配体辅助再沉淀法在室温条件下成功合成出高质量的铯铟卤量子点,平均尺寸为4.5 nm,其中蓝光Cs3InBr6量子点的荧光量子产额达到46%。通过阴离子置换反应,Cs3InX6量子点的发光波长可以在397−535 nm范围内连续可调。光学测试表明,Cs3InX6量子点具有较大的斯托克斯位移和半峰宽。结合第一性原理计算,研究人员认为Cs3InX6量子点的宽带发射来源于零维Cs3InBr6中[InBr6]3−团簇的激发态结构畸变形成的自限域态激子,这跟材料较强的电子-声子耦合作用及其零维结构特征有关,上述分析可通过变温和时间分辨荧光光谱得到证实。此外,Cs3InX6量子点在高温、高湿和紫外光辐照下表现出良好的稳定性,大大优于传统的卤化铅钙钛矿量子点体系。进一步,通过将蓝光发射的铯铟溴量子点粉末与商用黄光荧光粉混合,研究人员成功制备出下转换白光LED。该器件可以在直流驱动、大气环境下连续工作,器件工作寿命为186小时。得益于铯铟卤量子点材料出色的热稳定性,该白光LED在106.9℃下依然可以获得较长的工作寿命(50小时)。上述研究结果证明了零维铯铟卤量子点作为稳定、环境友好型发光材料的潜力,并为新型长寿命白光LED的设计与制备提供了新的思路。
该工作得到了国家自然科学基金、国家高层次人才特殊支持计划、河南省杰出青年科学基金和集成光电子国家重点实验室开放基金的支持。
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/mh/d1mh01370j