近日,实验室在金属卤化物单组分白光发射体研究方面取得积极进展,相关成果以“Regulating the Singlet and Triplet Emission of Sb3+Ions to Achieve Single-Component White-Light Emitter with Record High Color-Rendering Index and Stability”为题发表于国际权威学术期刊《Nano Letters》上,并被选为该期的封面(Cover)。该论文第一作者为2020级博士研究生张飞,通讯作者为史志锋教授和单崇新教授。
据世界照明用电统计,我国约13%的总发电量用于照明,电力照明能源消耗更是占到平均家庭能源预算的25%。因此,在全球能源危机、节能环保等要求不断提高的大背景下,发展绿色、高效、低成本、长寿命的固态照明技术无疑具有重要的科学意义和实用价值。目前,制备白光固态光源最常用的策略是采用蓝色LED激发钇铝石榴石荧光粉,从而产生复合白光。但是,该方法制备的白光照明光源显色指数偏低,无法满足高端照明的应用需求,而且荧光粉中含有较为昂贵的战略稀土元素。基于紫外光泵浦的三基色荧光粉制备的白光LED尽管可以解决显色指数过低的难题,但各色荧光粉的自吸收和复杂的制备工艺对器件制造成本和稳定性带来了新的挑战。在此背景下,开发单一组分的白光发射体是解决上述问题的关键。然而,迄今为止,实验探索的具有白光发射特征的荧光材料较少,且在高显色、高稳定白光LED的制备与应用方面仍有待突破。
最近,研究人员发现具有强电子-声子耦合的ns2金属离子基卤化物可以形成自陷态激子,从而产生高效的宽带光发射。在众多ns2金属离子中,具有独特单重态和三重态激子的Sb3+离子在不同的晶体场环境下表现出蓝光和橙光发射。考虑到ns2离子发射对晶体场环境的强烈依赖性,选择合适的主体材料有望实现Sb3+离子双波段发射的产生,从而在室温下获得复合白光。
鉴于此,实验室研究人员以空位有序双钙钛矿Cs2ZrCl6为主体,采用简便的离子掺杂技术在室温下大规模合成了单组分白光发射的Cs2ZrCl6:xSb (x = 0−8%),并成功将其应用于固态照明领域。通过将具有5s2活性的Sb3+离子引入热力学稳定的Cs2ZrCl6主体中,其特殊的晶体场环境激发了源自Sb3+离子的单重态和三重态双波段发射(480 nm@蓝光、580 nm@橙光)。由于单重态和三重态之间存在有效的能量转移通道,因此可以通过控制Sb3+离子掺杂浓度量化单重态到三重态之间的能量转移程度,利用二者的相对强度变化实现冷暖白光可调。在1.5%的Sb3+离子掺杂浓度下,材料呈现出高品质的白光发射,显色指数高达96。进一步,以Cs2ZrCl6:1.5%Sb作为下转换荧光粉,所制备的白光LED展现出2003小时的工作寿命。上述研究成果为了高显色、高稳定单组分白光发射体的设计与制备提供了新的思路。
该工作得到了国家自然科学基金、国家高层次人才特殊支持计划、河南省杰出青年科学基金和郑州大学杰出青年人才创新团队计划的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c00733