近日，实验室在全光谱碳纳米点三重态激子发光研究方面取得重要进展，相关成果以“Colorful Triplet Excitons in Carbon Nanodots for Time Delay Lighting”为题发表在国际知名期刊《Advanced Materials》上，该论文的第一作者为2020级凝聚态物理专业博士生宋世玉同学，通讯作者为刘凯凯副教授和单崇新教授。

磷光跃迁示意图和全色磷光碳纳米点光谱

磷光碳纳米点(CNDs)中的三重态激子具有高的激子利用效率以及长的发光寿命，在光电器件、信息加密、时间分辨生物成像等领域具有广阔的应用前景。特别是基于CNDs的发光二极管（LED）由于其环保性和易于调节的荧光波长受到了极大的关注。在室内照明时，延时LED可以在光源关闭后保持一定时间的亮度，用于缓解光暗环境转换时造成的人眼短暂失明。然而，由于磷光波长调节与发光寿命的限制，关于CNDs的延时LED报道很少。CNDs中的三重态激子由于其自旋禁止跃迁和易失活特性，通常作为暗激子不发光。此外，三重态激子易于和三重态基态氧发生能量或电子转移以及其发光体本身振动/转动诱导的非辐射复合跃迁都是猝灭三重态激子的重要原因。科学家们通过一方面引入异原子增强自旋轨道耦合打破自旋禁阻，另一方面，通过聚集”、“结晶”、“受限域交联增强发射”和“矩阵约束”等方式，限制CNDs的振动/转动来抑制三重态激子的耗散通道实现高效的磷光发射。目前，关于CNDs的磷光研究取得了飞速发展。值得注意是，由于缺乏统一的指导原则，大多数报道的磷光CNDs的发光是有限的且集中在可见光区域，仍然面临发光波长有限的难题。因此探究点亮并着色CNDs中三重态激子的原理，实现三重态激子在紫外至近红外区域的发射有利于推动其在延时照明发光器件的应用研究。

研究人员率先阐明了共轭原子数目在调控三重态激子方面的微观机制，结合第一性原理理论构建具有不同共轭尺寸的碳纳米点，实现了一系列多色高效CNDs发射体。其中具有孤对电子的杂原子（N，O）引入，提高了发光体自旋轨道耦合的强度和系间窜越速率，促进电子由单重态轨道跃迁到三重态轨道来增强三重态激子的布居。另外，调整发光共轭尺寸实现了对CNDs的发光颜色调控。在此基础上，通过原位钠盐限域策略，引入氰酸纳基体形成了多个离子键和刚性网络约束CNDs发光体的振动，减少了产生的三重态激子的能量耗散路径，其长寿命的三重态激子得到了极大的稳定。实验结果表明，CNDs在室温下具有全色磷光性质，寿命在毫秒范围，磷光波长可从300nm调至800nm，覆盖整个紫外至近红外光谱区域。最后，基于多色磷光CNDs演示了延时LED照明应用，将CNDs和木材结合，制备了功能性环保木质发光灯罩，其在关闭激发光源后仍具有较长时间的发射，为眼睛在突然黑暗的情况下减少短暂失明提供了缓冲时间。该研究结果为紫外至近红外多色磷光CNDs的制备提供了合理的思路，不仅拓宽了CNDs的磷光发射波长和其在延时照明领域的应用，也为发展新型磷光碳纳米材料提供借鉴。

该工作得到了国家自然科学基金等项目的资助。