近日,我院低碳环境材料研究所在锂硫电池自放电领域取得重要进展。目前,同时优化实用化条件下锂硫电池的电化学性能和自放电存在严重挑战。这是因为:提升电化学性能,需要加快多硫化物的转化;而降低自放电,则需要抑制同样的转化(歧化反应,自放电的主要成因)。
针对上述矛盾,作者设计了一种基于可编程固体电解质界面(SEI)层实现的“禁锢”策略。基于TiO2-x和C表面上不同的SEI形成电势,通过简单的电压控制实现SEI在还原二氧化钛(TiO2-x)包覆的中空碳球(TiO2-x @C)外表面的可控形成。在工作状态下,中空球暴露的内部表面提供了丰富的有效催化位点,保障硫的充分反应;同时外层的SEI(作为致密屏障)可防止多硫化物迁移出球外,提升循环性能。在储存状态下,被限制在球内的可溶性多硫化物极易达到饱和浓度,从而通过饱和禁止效应抑制歧化反应,降低自放电。该工作首次实现了实用化条件下电化学性能和自放电的同时优化,为锂硫电池的研究提供了一种新的思路。
研究成果以“Programmable Solid Electrolyte Interphase Enables Simultaneous Optimization of Electrochemical Performance and Self-Discharge of Lithium Sulfur Batteries under Practical Conditions”为题,发表在国际顶级材料期刊《Advanced Energy Materials》上。郑州大学材料科学与工程学院为该成果的第一通讯单位,2021级本科生李一扬和2023级硕士研究生梁欢为本文的共同第一作者,郭峻岭副教授为通讯作者。该研究得到国家自然科学基金、博士后科学基金等基金的支持。(供稿人:李一扬)
文章链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202500355

可编程SEI同时优化电化学性能和自放电的机理示意图