近日,实验室先进光电材料与器件物理团队在金属卤化物基深紫外光电探测研究方面取得积极进展,相关成果以“Kinetically regulated growth of Cs3Cu2I5single-crystalline thin films for highly responsive and stable deep-ultraviolet photodetectors”为题发表于国际权威学术期刊《Nano Today》上。郑州大学为第一单位,实验室2021级凝聚态物理博士研究生马敬丽为第一作者,通讯作者为史志锋教授。
深紫外光电探测器在导弹预警、臭氧层监测、火焰探测等军事和民用领域均有着广泛的应用。新兴的铜卤化物Cs3Cu2I5具有优异的深紫外光吸收特性,且对环境水、光、热的稳定性明显优于传统铅基卤化物体系,是制备深紫外光电探测器的理想候选材料。然而,目前报道的Cs3Cu2I5材料多为多晶薄膜态,内部存在大量晶界,这一方面增加了载流子发生非辐射复合的几率,劣化器件的光电性能,另一方面也会严重影响光电器件在实际使用过程中的寿命。Cs3Cu2I5体单晶尽管具有良好的结晶度以及减少的缺陷态密度,但较大的厚度会导致较长的载流子迁移时间以及较高的载流子复合概率。因此,从应用的角度考虑,制备高质量的Cs3Cu2I5单晶薄膜,实现其厚度从几十纳米到几十微米可调,保证材料在大尺寸范围内具有高的结晶度和光学特性,是提升Cs3Cu2I5基光电器件性能的关键。
鉴于此,研究人员首次基于经典成核理论和晶体生长速率分析,结合逆温溶液生长以及溶剂蒸发技术,发展了一种简单的过饱和溶液控制生长方法在衬底上制备出大尺寸的Cs3Cu2I5单晶薄膜。该单晶薄膜的厚度可以在45 nm-27.9 µm范围内连续调控,且可在多种衬底上直接生长,可满足多种光电器件的片上集成制备要求。通过原位监测Cs3Cu2I5单晶薄膜的生长过程,研究人员阐明了以结晶驱动力为逆温成核和蒸发结晶的结晶动力学过程。与Cs3Cu2I5多晶薄膜相比,所制备的单晶薄膜具有更低的缺陷态密度(6.42×1011cm−3)和更长的载流子扩散长度(1.85 µm),这有效降低了光生载流子被缺陷态捕获的几率,增强了光生载流子被电极有效收集的效率。因此,基于Cs3Cu2I5单晶薄膜的光电探测器对深紫外光(265 nm)的响应度达到了158 A W−1。由于较低的缺陷态浓度和晶界密度,未封装的紫外光电探测器表现出优异的稳定性和可重复性。上述研究成果不仅为Cs3Cu2I5单晶薄膜的结晶动力学调控生长提供了新的方案,而且有望促进高性能深紫外光电探测器片上集成的进一步研究。
该工作得到了国家自然科学基金、河南省杰出青年科学基金和河南省高校科技创新团队计划的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.nantod.2023.101970