近日,实验室材料物理研究所在稀土基无铅钙钛矿荧光测温研究方面取得积极进展,相关成果以“Regulating Exciton De-Trapping of Te4+-Doped Zero-Dimensional Scandium-Halide Perovskite for Fluorescence Thermometry with Record High Time-Resolved Thermal Sensitivity”为题发表在国际权威学术期刊《Advanced Materials》上,该论文的第一作者为2021级硕士研究生李高强,通讯作者为陈旭副教授、青年教师贾陌尘和史志锋教授,郑州大学为第一单位。
荧光测温学是一种具有亚微米级空间分辨率的远程测温技术,通过提取探针的荧光特征作为温度的指示信号,特别是基于荧光寿命的温度探测不受激发功率密度、探针浓度和检测设备的影响,在实时监测微电子器件、生物细胞以及纳米流体的温度方面展现出广阔的应用前景。然而,最近几代荧光温度计的相对灵敏度(Sr)仍然较低,难以满足高精度测温的需求。
针对以上问题,研究人员发现新兴的无铅钙钛矿材料不仅稳定性高、结构类型丰富,而且具有良好的荧光温敏特性,有望在该领域突破瓶颈。因此,我院研究团队基于Te4+掺杂的零维Cs2ScCl5·H2O设计了一种超灵敏的荧光测温材料,其孤立的多面体结构赋予了高度局域化的电子结构,并且强的电子-声子耦合促进了自陷态激子(STEs)的形成。随着温度的升高,零维软晶格材料不对称的快速热膨胀导致缺陷密度增加、声子运动加强和热激活能降低,这引起了STEs的去捕获过程加剧,使荧光寿命在极窄温度范围内变化了几个数量级,在荧光寿命型测温方面展现出巨大前景。通过不同浓度的Te4+掺杂进一步调节STEs的去捕获过程后,Sr显著提高,在325 K时高达27.36% K−1,创造了荧光寿命型测温的新纪录。此外,Cs2ScCl5·H2O:Te4+在多个加热/冷却循环和长期测量中展现出良好的稳定性,使其温度不确定度低至0.067 K。最后,研究人员使用所制备的荧光温度计远程并精确地监测了电子器件内部元件在不同工作状态下的温度。这项工作为基于低维金属卤化物开发下一代高灵敏温度计具有重要的借鉴意义。
该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、河南省青年人才支持项目和河南省高校科技创新团队计划等项目的支持。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202305495
荧光测温的物理机制、性能参数和应用示意图