近日，我院凝聚态计算与理论物理研究所在卤素双钙钛矿材料的缺陷工程增强光电性质方面取得新进展。相关结果以“Prospective on the Doping Engineering of Vacancy-Ordered Halide Double Perovskites for Enhanced Optoelectronic Properties”为题，发表于国际知名期刊《The Journal of Physical Chemistry C》上，并被选为内封面论文(Supplementary Cover)。论文第一作者为我院2018级本科生李淼影，通讯作者为我院王飞副教授和任晓燕副教授。

钙钛矿凭借其优异的性能，低廉的合成成本成功地在太阳能电池、发光二极管等光电领域大放异彩，钙钛矿太阳能电池的能量转换效率更是在短时间内达到了25%。钙钛矿家族不断发展，从纯无机钙钛矿到有机-无机杂化钙钛矿，再到具有优良稳定性的双钙钛矿等。然而在实际应用中发现，空位有序双钙钛矿（A₂BX₆）尽管能够在空气、潮湿环境中保持稳定，其光电性能却往往弱于对应的ABX₃型钙钛矿，这也大大限制了空位有序双钙钛矿的应用前景。

为了探索上述两种钙钛矿结构不同光电性能背后的机制，同时寻找一种能够提高A₂BX₆钙钛矿光电性能的策略，该研究工作基于密度泛函理论进行了第一性原理计算，分别对CsBBr₃与Cs₂BBr₆（B = Si, Ge, Sn, Pb）钙钛矿进行了深入研究，利用能带结构的带边构成结合电子维度的概念解释了两种钙钛矿中不同的带隙变化趋势以及光学跃迁能力等光电性能差异。并进一步提出了稀少掺杂（dilute doping）策略成功地在空位有序双钙钛矿中构建了局域的类核壳状量子点结构，在掺杂原子周围表现了明显的三维电荷密度局域化，光学跃迁能力也得到大幅度提升。该项理论研究推动了空位有序双钙钛矿的发展，也为设计高效稳定的光电钙钛矿材料提供了新的思路。

该工作得到了国家自然科学基金等项目的支持。

全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpcc.2c04502