近日，我院在ZnO纳米晶发光机制探索研究方面取得重要进展。研究成果以题为“Multiphoton Excited Singlet/Triplet Mixed Self-Trapped Exciton Emission”的论文发表在国际知名期刊《Nature Communications》上，论文的第一作者为凝聚态物理专业博士生周蕊和大连化物所副研究员隋来志，通讯作者为刘凯凯副教授和单崇新教授。

长期以来，研究人员一直把ZnO在可见区的发光归因于杂质和结构缺陷。但是，既要得到高结晶质量的纳米晶，又同时将其发光归因于结构缺陷和杂质，显然是相互矛盾的。这种模糊且具有争议的N光机制，极大限制了ZnO纳米晶的发展。因此，澄清ZnO纳米晶的发光机制，实现ZnO纳米晶的高效发光，有望再次推动ZnO纳米晶的新发展和新应用。

本项工作率先从结构、效率、复合速率等七个方面科学系统阐明了ZnO纳米晶的发光机制,并在国际上首次提出了单重态/三重态混合自限态激子发光的新机制，为拓展ZnO纳米晶应用提供了重要支撑。具体来说，在结构上，通过高分辨球差电镜证实了高质量单晶ZnO纳米晶的晶体结构；在激发依赖上，通过三个数量级的激发功率变化实验，证实了激发与发光的线性关系，并排除了缺陷发光机制；在电声耦合作用上，大的黄昆因子初步证实了自限态激子发光；在发光开启时间上，低能量光子发光的开启时间要晚于高能量光子的开启时间，从而证实了自限态激子发光；在瞬态发光光谱上，通过63%和37%的不同寿命组分确定了混合自限域激子发光；在瞬态电子顺磁共振光谱上，证实了单重态/三重态混合自限域激子发光；在第一性理论计算上，证实了光诱导的晶格畸变以及大的自旋轨道耦合作用是发生上述发光的原因。

得益于ZnO优异的自陷域激子发光性能、自吸收小、斯托克斯位移大的优点，为多光子激发发光成像提供了良好的选择。因此，本项工作进一步研究了飞秒激光激发下的ZnO纳米晶的光学特性，实现了多光子激发下的单/三重态混合自限域激子生物成像。该模型澄清了长期以来备受争议的ZnO可见光区发射问题，并观测到了多光子激发的单/三重态混合自限域激子发光，进一步推动了ZnO纳米晶的基础和应用研究。

该工作得到了国家自然科学基金等项目的资助。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-36958-3