最近，我院陈刚教授团队青年教师与华东师范大学合作，在基于阿秒外差技术精密探测少光子电离中高阶分波贡献研究领域取得了重要进展，相关成果发表于国际知名期刊《Nature Communications》。我院教师姜雯昱为论文第一作者，华东师范大学博士生韩露露，贝尔法斯特女王大学博士生Luke Roantree为共同第一作者。华东师范大学吴健教授及贝尔法斯特女王大学Andrew Brown教授为共同通讯作者。

电离产生的光电子波包可以展开为一系列遵循跃迁选择定则的分波组分，因此，通过分波分析解析单一分波组分的贡献为解释光电子角分布结构、分子共振以及量子跃迁路径干涉现象背后物理机制的提供了一种有效的方式。阿秒计量学的发展为光电子电离时间延迟的精密测量提供了可能，其中一种广泛应用的方式是双光子跃迁干涉的阿秒拍频重构技术（简称：RABBITT），它通过光电离的半散射过程来编码库伦势及分子结构的信息。RABBITT方法基于微扰近似范围内的双光子跃迁路径干涉，采用的近红外探测光场光强低于10¹²W/cm²，仅有遵循双光子电离跃迁选择定则的分波对边带电子产生贡献，当将其推广至少光子电离过程中时，少光子跃迁将导致高阶分波的布居。在这些情况下，探测信号仍然由单光子或双光子跃迁主导，很难分辨高阶分波的贡献。

为了解决这个局限性，研究团队创新性地发展了基于阿秒外差分析的高阶分波精密探测技术，通过提升近红外探测光强度至TW量级，将RABBITT技术应用至少光子电离范围，揭示了共振电离中高阶分波布居对阿秒光电离延时角分布结构的调制。

实验结果中，在氦原子的阿秒时间分辨光电子能谱中观察到了明显的振荡频率为近红外脉冲4倍的振荡信号，标记为4ω信号，此信号直接证明了四光子跃迁路径的存在。不同于直接提取各个分波权重与跃迁相移，研究者们从实验测量和理论模拟的光电子角分布中拟合得到阿秒时间分辨的不对称参数β_n，并对其进行傅里叶变换提取振荡组分，在4ω振荡组分中得到了显著的β₄不对称参数，其来自于d₀波与d₀波，以及d₀与g₀波之间的干涉，因此从分波干涉的角度证明了高阶分波，g₀波的布居。进一步对里德堡态共振电离通道光电子电离延时角分布的分析结果表明，当近红外探测光强度的增加至TW量级，g₀波的贡献虽然很小（~1%），但其通过与s和d₀波干涉可以对光电子电离延时产生显著的调制。

该发现是原子体系内阿秒分辨的电子动力学研究的重要进展，并为微扰范围外的孤立分波贡献研究以及理解共振增强电离提供了先进的方法，相关工作发表于Nature Communications 16 381(2025)。该工作得到了国家自然科学基金项目、中国博士后创新人才支持计划、上海市基础研究特区计划的资助。

文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-55247-1

图1.（a）极紫外阿秒符合干涉仪系统示意图，（b）He原子电子跃迁路径示意图。

图2. 氦原子SB16中0ω, 2ω和4ω振荡组分对应的各项异性参数提取结果。