近日,学院刘国际教授团队在电催化硝酸根还原合成氨方面取得新进展。团队创新性设计了具有界面电子相互作用(IEIs)的Ag1.5Co/CC纳米线催化剂,显著提升了其电催化NO3-还原合成NH3(NRA)的活性和稳定性。
在众多NRA材料中,Co3O4对合成NH3表现出较高的选择性,但其固有的大带隙导致其NO3-转化率和产NH3速率仍较差。此外,由于NO3-分子的最低未占据分子π*轨道(LUMO π*)的能量较高,难以向π*轨道注入电荷,因此NRA的动力学缓慢,需要更负的电位和更高的活化能。基于此,团队设计开发了具有IEIs的Ag1.5Co/CC催化剂,用于环境高效NO3-RR合成NH3,在中性电解液中表现出极为优异的产NH3活性,在0.5 M K2SO4+ 200 ppm KNO3-N电解液中,最优电位-1.3 V vs. SCE下,其NO3--N转化率为96.86%,NH3法拉第效率为96.11%,NH3选择性为100%,其TOF为Ag颗粒催化剂(Ag/CC)的81倍。
研究成果以“Interfacial Electronic Interactions Promoted Activation for Nitrate Electroreduction to Ammonia over Ag-modified Co3O4”为题发表在国际知名期刊《Angewandte Chemie International Edition》上。论文第一作者为学院硕士研究生范振海,徐丽教授、曹春梅副教授和田芸副教授为共同通讯作者,郑州大学为唯一完成单位。
该工作得到了国家自然科学基金和郑州大学面上培育基金的资助支持。
文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202410356